武科大网讯（通讯员李江江） 近日，太阳官网化学与化工学院鲁礼林团队在催化领域高水平期刊《ACS Catalysis》发表了题为“Palladium Catalyst Passivation by Unsymmetrical Zn–N Metal–Organic Framework Boosting Acetylene Selective Hydrogenation”的研究论文（https://doi.org/10.1021/acscatal.6c00065）。鲁礼林教授为论文通讯作者，团队成员许俊杰博士为论文第一作者，太阳官网为论文唯一完成单位。
经烃类蒸汽裂解生产的乙烯是聚乙烯生产中关键的原料，其含有的少量乙炔杂质对乙烯聚合反应的催化剂具有毒化作用。利用乙炔半加氢转化为乙烯被认为是纯化乙烯最优策略，控制乙炔加氢程度避免过度加氢产生乙烷，是该催化反应中的关键所在。贵金属Pt纳米颗粒催化剂是目前工业应用最为广泛的高效加氢催化剂，但其催化加氢活性难以调控常导致乙炔过度加氢产生乙烷。在本论文工作中，研究团队选择非对称Zn-N结构的MOF对Pd纳米颗粒催化剂实施钝化，有效控制了Pd催化的加氢反应程度，实现了乙炔60h连续高选择性加氢（乙烯选择性高于83%）。
机理研究揭示，ZIF-8-dia由于非对称Zn-N键具有较低的稳定性，与所担载的Pd颗粒作用易于转化为Pd-N键，从而增强了载体金属电子相互(EMSI)作用，赋予Pd纳米催化剂正电荷表面，显著降低了其氢活化和加氢反应活性、促进催化剂表面乙烯脱附，极大提高了ZIF负载型钯催化剂在乙炔选择性加氢中的催化性能。
本研究所发展的具有普适性的钝化策略可广泛用于Pd催化选择性加氢反应，有助于对反应机制的深入理解，为开发乙炔选择性加氢的高性能钯催化剂开辟了新的方向。
据悉，该研究获得了国家自然科学基金、湖北省自然科学基金及太阳官网“十四五”学科群等项目的支持。
原文链接：
https://doi.org/10.1021/acscatal.6c00065
